日本综合研究大学院大学金表面自旋态精确测定研究成果
日本综合研究大学院大学自然科学研究机构分子科学研究所／综合研究大学院大学的松井文彦教授与佐藤祐辅助理教授、自然科学研...
日本综合研究大学院大学自然科学研究机构分子科学研究所／综合研究大学院大学的松井文彦教授与佐藤祐辅助理教授、自然科学研究机构分子科学研究所的下桥龙之介特任助理教授、萩原健太特任研究员（IMS Fellow）、以及大阪大学产业科学研究所的菅滋正特聘教授（大阪大学名誉教授）所组成的研究团队，利用UVSOR的同步辐射光源与光电子动量显微镜（PMM），结合自旋旋转器和二维自旋滤波器，成功对金（Au(111)）表面Rashba态的自旋取向进行了带符号的精确测定。通过二维自旋差分数据，直接揭示了外侧能带呈顺时针方向、内侧能带呈反时针方向的自旋排布，并进一步通过法线入射的真空紫外光所对应的跃迁矩阵元素，确认了表面态的主要成分为金的6s与6pz轨道。该实验方法为自旋与轨道相关基准数据的系统建立提供了有力工具，将有力推动自旋电子学的研究与器件开发。
本研究成果已于2025年10月31日在线发表于国际学术期刊《Journal of the Physical Society of Japan (JPSJ)》。
表现单晶金（Au(111)）表面电子行为的示意图
1. 研究背景
在金（Au(111)）表面，存在一种被称为Shockley表面态（1）的量子态，电子被限制在最表层运动。由于表面在深度方向存在强电场，电子运动方向与自旋（即微观磁矩方向）（2）之间发生耦合，产生Rashba效应（3），电子态因此分裂为两个自旋方向相反的能带（即自旋劈裂能带）。然而，关于这两条能带中哪一条对应“右旋（顺时针）”、哪一条对应“左旋（逆时针）”的自旋排布，由于测量方法及坐标系选取等差异，近二十年来不同文献间一直存在争议。本研究旨在利用光电子动量显微镜（Photoelectron Momentum Microscope, PMM）（4）所实现的高效率、高可靠性自旋整体成像技术，解决这一长期存在的争论。
2. 研究成果
本研究结合分子科学研究所UVSOR的同步辐射光束线（BL6U的软X射线与BL7U的真空紫外光）与PMM，采用独创的实验构型，将（i）自旋旋转器（5）、（ii）二维自旋滤波器（6）和（iii）多通道探测器串联配置，成功获取了Au(111)表面态在动量空间的“二维快照”。
实验结果明确证实，外侧电子能带呈现顺时针自旋排布，而内侧电子能带则为逆时针方向，并包含了自旋取向的符号信息。此外，通过切换法线入射的真空紫外光的偏振（7）状态进行测量，发现在与电场矢量垂直的发射方向上表面态信号消失。这一现象符合“跃迁矩阵元素”（8）所揭示的物理规律，表明表面态的主要成分来源于金原子的6s与6pz轨道，从而在实验上明确了构成该电子态的轨道（电子波函数形状）特性。基于这些结果，研究团队绘制了相应的示意图。
3. 未来展望与社会意义
本次建立的“二维自旋与原子轨道同步成像”技术，是一种能够在短时间内获取各类材料共性“基准数据”的实验方法。在利用自旋方向与强度进行材料设计的自旋电子学（9）领域，可靠的参考数据对器件开发、材料筛选效率以及理论研究的进展具有重要影响。本成果不仅澄清了Au(111)表面自旋排布长期存在的争议，也为将相同测量方法推广至其他金属、半导体及拓扑材料奠定了基础。未来，该技术有望为开发基于自旋的低功耗存储器、逻辑元件及高灵敏度传感器等新型器件提供关键支持。
4. 术语解释
(1) Shockley表面态：晶体表面极浅层束缚电子所形成的量子态，可理解为电子仅在表面运动的“专属通道”。
(2) 自旋：电子所具有的类似于微小磁矩方向的属性（如向上、向下）。材料中电子自旋有序排列可形成磁性。
(3) Rashba效应：在表面等存在单向电场梯度的环境中，电子运动方向与其自旋方向相互耦合，导致能带分裂为两条，分别对应于右旋与左旋的自旋排布。
(4) 光电子动量显微镜（PMM）：能够一次性捕获从样品发射的光电子的运动方向（动量）并以二维图像形式呈现的装置。也可用于观察表面显微图像，结合自旋探测器可同步获得自旋动量图像或分布图谱。
(5) 自旋旋转器：在不干扰电子束轨迹的前提下，仅将自旋方向旋转至所需方向的装置，用于自旋的“方向校准”。
(6) 二维自旋滤波器：利用自旋方向不同导致反射强度变化的晶体（本研究使用Ir(001)），以二维图像形式读取自旋信息的探测器。
(7) 偏振（p偏振与s偏振）：光波中电场矢量的方向。p偏振位于入射平面内，s偏振垂直于入射平面。切换偏振状态可以选择性地增强或抑制特定轨道成分的信号。
(8) 跃迁矩阵元素：描述光与物质相互作用中“从哪个轨道、向哪个方向”发生激发（光电子发射）概率的物理量。本研究利用电场矢量垂直的发射方向信号消失这一选择定则，表明6s与6pz轨道成分占主导。传统方法仅能据此推测轨道对称性，而本研究通过全角度分布测量，实现了轨道成分的定量确定。
(9) 自旋电子学：不仅利用电子电荷，同时利用电子自旋作为信息载体的技术领域，有望实现低功耗存储器及新原理器件。
本研究成果已于2025年10月31日在线发表于国际学术期刊《Journal of the Physical Society of Japan (JPSJ)》。
表现单晶金（Au(111)）表面电子行为的示意图
1. 研究背景
在金（Au(111)）表面，存在一种被称为Shockley表面态（1）的量子态，电子被限制在最表层运动。由于表面在深度方向存在强电场，电子运动方向与自旋（即微观磁矩方向）（2）之间发生耦合，产生Rashba效应（3），电子态因此分裂为两个自旋方向相反的能带（即自旋劈裂能带）。然而，关于这两条能带中哪一条对应“右旋（顺时针）”、哪一条对应“左旋（逆时针）”的自旋排布，由于测量方法及坐标系选取等差异，近二十年来不同文献间一直存在争议。本研究旨在利用光电子动量显微镜（Photoelectron Momentum Microscope, PMM）（4）所实现的高效率、高可靠性自旋整体成像技术，解决这一长期存在的争论。
2. 研究成果
本研究结合分子科学研究所UVSOR的同步辐射光束线（BL6U的软X射线与BL7U的真空紫外光）与PMM，采用独创的实验构型，将（i）自旋旋转器（5）、（ii）二维自旋滤波器（6）和（iii）多通道探测器串联配置，成功获取了Au(111)表面态在动量空间的“二维快照”。
实验结果明确证实，外侧电子能带呈现顺时针自旋排布，而内侧电子能带则为逆时针方向，并包含了自旋取向的符号信息。此外，通过切换法线入射的真空紫外光的偏振（7）状态进行测量，发现在与电场矢量垂直的发射方向上表面态信号消失。这一现象符合“跃迁矩阵元素”（8）所揭示的物理规律，表明表面态的主要成分来源于金原子的6s与6pz轨道，从而在实验上明确了构成该电子态的轨道（电子波函数形状）特性。基于这些结果，研究团队绘制了相应的示意图。
3. 未来展望与社会意义
本次建立的“二维自旋与原子轨道同步成像”技术，是一种能够在短时间内获取各类材料共性“基准数据”的实验方法。在利用自旋方向与强度进行材料设计的自旋电子学（9）领域，可靠的参考数据对器件开发、材料筛选效率以及理论研究的进展具有重要影响。本成果不仅澄清了Au(111)表面自旋排布长期存在的争议，也为将相同测量方法推广至其他金属、半导体及拓扑材料奠定了基础。未来，该技术有望为开发基于自旋的低功耗存储器、逻辑元件及高灵敏度传感器等新型器件提供关键支持。
4. 术语解释
(1) Shockley表面态：晶体表面极浅层束缚电子所形成的量子态，可理解为电子仅在表面运动的“专属通道”。
(2) 自旋：电子所具有的类似于微小磁矩方向的属性（如向上、向下）。材料中电子自旋有序排列可形成磁性。
(3) Rashba效应：在表面等存在单向电场梯度的环境中，电子运动方向与其自旋方向相互耦合，导致能带分裂为两条，分别对应于右旋与左旋的自旋排布。
(4) 光电子动量显微镜（PMM）：能够一次性捕获从样品发射的光电子的运动方向（动量）并以二维图像形式呈现的装置。也可用于观察表面显微图像，结合自旋探测器可同步获得自旋动量图像或分布图谱。
(5) 自旋旋转器：在不干扰电子束轨迹的前提下，仅将自旋方向旋转至所需方向的装置，用于自旋的“方向校准”。
(6) 二维自旋滤波器：利用自旋方向不同导致反射强度变化的晶体（本研究使用Ir(001)），以二维图像形式读取自旋信息的探测器。
(7) 偏振（p偏振与s偏振）：光波中电场矢量的方向。p偏振位于入射平面内，s偏振垂直于入射平面。切换偏振状态可以选择性地增强或抑制特定轨道成分的信号。
(8) 跃迁矩阵元素：描述光与物质相互作用中“从哪个轨道、向哪个方向”发生激发（光电子发射）概率的物理量。本研究利用电场矢量垂直的发射方向信号消失这一选择定则，表明6s与6pz轨道成分占主导。传统方法仅能据此推测轨道对称性，而本研究通过全角度分布测量，实现了轨道成分的定量确定。
(9) 自旋电子学：不仅利用电子电荷，同时利用电子自旋作为信息载体的技术领域，有望实现低功耗存储器及新原理器件。
